论文推荐柯希玮等制焦条件对煤焦燃烧反应性

北京中科医院坑 http://pf.39.net/bdfyy/zjdy/161222/5131645.html
创新点在不同热解温度下分别采用马弗炉、管式炉和鼓泡床三种方法制焦，利用热重分析法获得各焦样的燃烧反应性，并借助化学渗透析出（CPD）模型对各条件下煤颗粒的热解进程进行了模拟和分析。结果表明，热解温度越高，煤焦燃烧反应性越低，即存在“热失活”现象。不同制焦方法对煤焦反应性同样存在很大影响，相同热解温度下，鼓泡床、管式炉和马弗炉制得焦样的燃烧反应性依次降低。作者柯希玮,陈陆剑,张　缦,吴玉新,张　海,吕俊复作者单位清华大学能源与动力工程系1研究背景煤的燃烧、气化等过程通常可以分为原煤热解和焦炭反应2个阶段,其中绝大部分化学能在焦炭反应中释放或转化,焦炭反应的时间尺度也比热解时间尺度高几个量级,然而煤焦反应性又受热解条件影响很大。煤焦反应性包括氧化性气氛下燃烧反应性、CO2或H2O气氛下气化反应性,以及对NOx的还原性等。研究认为,热解程度越深,即热解终温越高、停留时间越长,煤焦反应性越低,存在“热失活”现象。这与热解过程中焦炭的孔隙结构、碳基质排列、元素组成、矿物杂质的化学形式和含量变化、热解气氛等因素密切相关。目前文献中主要围绕热解温度、热解速率等热处理参数对焦炭反应性的影响开展实验研究,得到一些定性的结论,但对不同热解条件下煤焦反应性改变,特别是“热失活”现象的解释比较分散,并缺乏相应的建模分析。另外,文献中多采用惰性气氛下管式炉制焦以进行后续研究,也有利用马弗炉、平焰燃烧器、流化床、热天平等手段制焦。已有少数学者发现不同制焦方法下获得的焦炭反应性存在差异,如在℃下,类流化床、固定床、类气流床下所制得褐煤焦的C—H2O/C—CO2初始本征气化反应速率依次降低。然而,现阶段关于不同制焦方法对煤焦燃烧反应性影响的研究还比较缺乏。2摘要煤的反应中绝大部分化学能在焦炭反应阶段释放或转化,相关研究中采用多种方法在不同环境条件下制焦以进行后续研究,而煤焦反应性又受热解条件影响很大。为研究制焦条件对煤焦燃烧反应性的影响,本文在不同热解温度下分别采用马弗炉、管式炉和鼓泡床3种方法制焦,利用热重分析法(TGA)比较各焦样的燃烧反应性,并借助化学渗透析出(ChemicalPercolationDevolatilization,CPD)模型和单颗粒传热模型,对各条件下煤颗粒的热解进程,如颗粒温度、挥发分析出总量、残余旁链结构份额等随时间变化规律进行了模拟。主要内容包括:①实验结果表明,热解环境温度越高,煤焦着火延迟,燃烧反应性越低,即存在“热失活”现象。而从CPD模型计算结果可以看出,热解温度越高,最终析出的挥发分总量越高(煤样工业分析结果也验证了残留在焦炭中的挥发分物质含量随热解温度升高而减小),且残留在碳网中的旁链结构份额越少,反映出酚羟基、羰基、脂肪侧链等的裂解加剧,减少了焦炭表面反应活性位点数量,可能是导致煤焦“热失活”的主要原因之一。另外,对各焦样的孔隙结构测量表明,热解温度越高,微孔与中大孔的相对比例逐渐减小,大量微孔相互缩并,导致孔隙直接连通率降低,气体扩散阻力增大,同样不利于焦炭燃烧。②不同制焦方法对煤焦反应性同样存在很大影响,相同热解温度下,鼓泡床、管式炉和马弗炉制得焦样的燃烧反应性依次降低。模型计算表明,马弗炉、管式炉和鼓泡床内煤样升温速率依次增大,煤焦反应性的差异可能与热解升温速率及热解气氛有关。对此,CPD模型尽管反映出热解进程不同,但热解终态3者近似相同,尚无法解释制焦方法对煤焦反应性的影响,还有待后续进一步研究。3文中图片1—转子流量计;2—电加热炉;3—石英玻璃渣(预热区);4—石英烧结板;5—恒温实验段;6—温度计;7—过滤器;8—金属吊篮;9—鼓泡床床料;10—给料斗;11—球阀;12—实验段顶部出口;13—带撞击板小型玻璃储箱;14—水槽小型管式炉/鼓泡流化床制焦实验台示意CPD模型化学反应简化路径及相应的代表性中间物结构各焦样的燃烧反应动力学参数对比程序升温下,热解温度对煤焦燃烧反应性的影响(实验)不同热解环境温度下,煤颗粒升温曲线(模拟)不同热解环境温度下,总挥发分析出量随时间变化(原煤干燥无灰基)(模拟)不同热解环境温度下,残余旁链结构份额随时间变化(模拟)程序升温下,制焦方法对煤焦燃烧反应性的影响(实验)不同制焦方法下煤颗粒升温曲线(热解温度℃)(模拟)不同制焦方法下,总挥发分析出量随时间变化(热解温度℃,原煤无灰干燥基)(模拟)不同制焦方法下,残余旁链结构份额随时间变化(热解温度℃)(模拟)来源：柯希玮,陈陆剑,张缦,等.制焦条件对煤焦燃烧反应性的影响[J].煤炭学报,,45(2):-.KEXiwei,CHENLujian,ZHANGMan,etal.Influenceofcoalpyrolysisconditionsonitschar

转载请注明：http://www.shijichaoguyj.com/wxnr/13386.html